東京の表参道・原宿・青山、３つの街の狭間に設立された新設校、「結ヶ丘女子高等学校」の音楽科を受験した、澁谷かのん。だが歌唱の実技試験で失敗。同学校の普通科に入学した。そんなかのんの目の前に突然、上海から来た少女、唐可可が現れる。かのんと同じく結ヶ丘の普通科に入学した彼女は、かのんと一緒にスクールアイドルを始めたいという。断るかのんだが、可可の情熱を前に部員集めを手伝うことになった。
やっぱり歌が好きだ！という自分の気持ちに気付いたかのんは、スクールアイドルになることを決心する。しかし音楽科の葉月恋は、スクールアイドルは結ヶ丘に必要ないと、部の申請書すら受け取ってくれない。かのんは恋の弱点を握ろうと、音楽科の生徒であり幼馴染の嵐千砂都に協力してもらい情報を集める。しかし弱点どころか、恋を頼りにしている生徒は多い。そんな時、かのん達は急遽、理事長に呼び出され――。
亡き母親の残した結ヶ丘を一人で背負っていた恋。このことは口外しないようにと、恋はかのんたちに口止めする。しかし、学校のみんなはそんな事情を知る由もなく、学園祭を音楽科だけで行うと宣言した恋に猛反発している。かのんは恋に、全校集会でみんなで一緒に学園祭を行うと訂正しよう、と提案するが、恋にはまだ悩みがあるようだった。その理由は――。
恋を入れて５人になったスクールアイドル部。音楽科と普通科の垣根もなくなり、学校のみんなは仲良く過ごしていた。そんな中、ついにラブライブ！の開催が発表される。決勝の会場は神宮競技場という大舞台だ。予選突破すら狭き門だと理解した上で、ラブライブ！のエントリーを決める結ヶ丘スクールアイドル部。しかし、そのエントリー画面には、グループ名の入力欄があって――。
グループ名が「Liella!」に決まり、ラブライブ！にエントリーした５人。地区予選の説明会では、各地区ごとに設けられた課題を盛り込んで、パフォーマンスを行うルールが発表される。結ヶ丘の地区の課題は、ラップだった。ラップにいまいちピンとこないLiella!だったが、すみれは即興でラップを披露する。これならいけるかもと、かのんはすみれをセンターにするのだが――。
新学期が始まった結ヶ丘女子高等学校。 いつもどおりLiella!が屋上で練習をしていると、その声に惹かれる一人の少女の姿が。 彼女の名は、桜小路きな子。今年から結ヶ丘に入学する新入生だ。 どうしても屋上から聞こえてくる声が気になったきな子は、学校に侵入し、声の元へ向かう。 そこには息の合ったパフォーマンスをするLiella!の姿が。こっそり覗くきな子だったのだが──。
きな子が入部し、6人になったLiella!。しかし、きな子の入部後、スクールアイドル部の新規入部希望者は一向に現れない。きな子によると、原因は練習が厳しそうという噂からだった。 そこで新入生が入りやすいよう、練習メニューを軽いものに変更することにしたLiella!。 しかし、ラブライブ！優勝を目標としているにもかかわらず、練習メニューのレベルを落とすことに違和感を覚えたかのんは──。
昨年も出場したスクールアイドルフェスへ招待されたLiella!。出番は大トリだ。 初の大舞台に緊張するきな子。 そんなとき、ステージから圧倒的な歌声が響きわたる。ウィーン・マルガレーテだ。 結局Liella!は特別賞を受賞したものの、優勝を逃してしまう。優勝したのはマルガレーテだった。 マルガレーテはかのんに、「そこまで大した大会じゃないみたいね……ラブライブ！って」と言い残し、その場を後にする。
1年生の若菜四季は、スクールアイドルが大好きなのになかなかスクールアイドル部に入ろうとしない同級生、米女メイを見かねていた。 そしてついに、ある作戦に出る。 自らスクールアイドル部に体験入部し、その様子をメイに見せつけたのだ。 屋上でLiella!と一緒に練習する四季に混乱したメイは、焦って彼女たちのいる屋上へ向かうと、怒って帰ってしまう。 四季はメイの事情をLiella!に話すことになり──。
新たに四季とメイが加入し、8人になったLiella!。 そこに、Liella!の人気をかぎつけた1年生、鬼塚夏美が現れる。夏美は動画配信事業を行っていて、CEOも務めているのだという。そこで今回、Liella!の宣伝を動画で手伝いたいと名乗り出た。 宣伝をメンバー以外の人に任せれば、Liella!は練習に専念できるので悪い話ではない。 Liella!は夏美の話に乗ることに。しかし、すみれは夏美の行動を怪しんでいて──。
夏休み中、別行動をとると宣言した1年生たち。かのんは、そのことを気にしていた。 そんなかのんをほかの2年生が励ます。1年生が自ら別行動をして頑張りたいというのは、いいことなのだと。 かのんは不安を残しつつも、みんなの言葉を信じることに。 一方、1年生たちは夏美と共に、きな子の実家がある北海道へ合宿に来ていた。 みんなと一緒に過ごす中で夏美は、自分には夢が無い。だからお金を稼ぐくらいしかできないと本音を漏らす──。
夏美を入れて、9人になったLiella!。そして、ついにラブライブ！の開催が発表された。 今回は曲目のテーマが自由であるため、ラブライブ！出場用の新曲を作ろうと意気込む一同。しかし、学校の雑務を一人でこなす恋の疲労はピークに達していた。 結局恋は作曲を引き受けピアノと向き合うのだが、何やら恋の様子がおかしいことに気付くメイ。 そしてメイは、ふと通りかかった音楽室で、恋の秘密を知ってしまう。
ラブライブ！に向けての作戦会議をするLiella!。今年のラブライブ！はリモート形式で曲目は自由。 曲はもちろんだが、多くのグループが参加する中で目立つためには、ステージ作りも重要になりそうだ。 Liella!と結ヶ丘のことが伝わるステージ……。 かのんは、そんなステージを作るために、結ヶ丘のシンボルについて考えていた。 その町やその場所に学校があるのは、きっと何か繋がっている、意味があると──。
ラブライブ！地区予選を突破したLiella!。 しかし千砂都は、2年生にこっそり、1年生と2年生の間にかなりの実力差があると伝える。 1年生が頑張っているのは確かだが、このままだと恐らく決勝進出は難しい。 どうすれば……とみんなが悩んでいると、可可は今のままでいいと話す。 1年生は頑張っている。今そのことを話すと、頑張りすぎて辛くなってしまうと思う、と。 そんな可可を見つめるすみれはどこか不満そうで──。
決勝進出に向けた集中合宿のため、きな子の実家へやってきた9人。 全員の距離を近づけるため、今回は曲もダンスも全部、1年生と2年生が合同で作ることにしたのだ。 最初は戸惑うが、次第にアイデアを出し合っていく1年生たち。 そんな中、「自分たちにとっての歌」とは……と悩むかのん。 マルガレーテに以前言われた、「私が本当の歌を教えてあげる」という言葉が引っ掛かっていたのだ。 そこでかのんは、あることを思いつく。
見事、東京大会の勝者となったLiella!。しかし、現実を受け止めきれないマルガレーテは、その場を立ち去ってしまう。 一方、かのんの家で打ち上げをするLiella!の9人。いつしか年も明け、初詣に向かうことに。 すみれの実家の神社で、いい歌が歌えますように！と願掛けする9人。 そんな中、かのんはなぜマルガレーテが来日したのかを気にしていた。 その時、SNSで近くにマルガレーテがいることを知ったかのんは──。
理事長にウィーン国立音楽学校への編入を勧められたかのんは、自分の進路に悩んでいた。 千砂都は、かのんが世界に歌を響かせる夢を叶えるためにも留学してほしい、と言ってくれたのだが、かのんはLiella!やほかのみんなのことが気になってしまい、思い留まっていた。 そんな夜、千砂都から連絡があり、かのんは学校に向かうことに。 するとそこには、千砂都だけでなく、Liella!のみんなの姿があって──。
